Surface roughness and substrate induced symmetry-breaking: influence on the plasmonic properties of aluminum nanostructure arrays

F. Zhang (post-doc) has published a new article in Nanoscale. This is a work during his phD in Troyes. Congratulations, Feifei!

The surface topography is known to play an important role on the near- and far- field optical properties of metallic nanoparticles. In particular, aluminum (Al) nanoparticles are commonly fabricated through evaporation techniques, therefore exhibiting elevated surface roughness additionally to their native oxide layer. In this study, the mode-dependent influence of surface roughness on the plasmonic properties sustained by Al nanodisks (NDs) is first numerically investigated using a realistic model taking into account the thin native oxide layer. Due to the symmetry-breaking induced by the supporting dielectric substrate to Al ND, it appears that the roughness affects differently the substrate-induced out-of-plane quadrupolar mode (below 300 nm) and the in-plane dipolar mode sustained by the Al ND. By increasing the top surface roughness of the Al ND, the substrate-induced quadrupolar mode is significantly damped especially in the UV regime, while the dipolar resonance is broadened and redshifted. The explanation of these effects relies in the decoherence and dissipation of the collective electronic oscillations as a result of the surface roughness to the different near-field distribution of the out-of-plane quadrupolar mode and in-plane dipolar mode. Moreover, the influences of the diameter of Al ND, dielectric substrate with different refractive index, and the oxidation of Al ND on these two modes are also investigated. Particularly, the quadrupolar mode disappears with surface roughness and oxidation, explaining why this mode is very weak and sometimes barely visible on evaporated Al nanostructures reported in literatures. Finally, these results are experimentally confirmed by characterizing the optical properties of periodic Al ND arrays. / 表面トポグラフィーは、金属ナノ粒子の近接場および遠方場の光学特性に重要な役割を果たすことが知られています。特に、アルミニウム（Al）ナノ粒子は通常、蒸着技術によって製造されるため、本来の酸化物層に加えて表面粗さが高くなります。この研究では、Alナノディスク（ND）のプラズモン特性に対する表面粗さの影響を、薄い自然酸化物層を考慮した現実的なモデルを使用して最初に数値的に調査しました。支持誘電体基板によってAlNDに引き起こされる対称性の破れにより、粗さは、基板によって引き起こされる面外四重極モード（300 nm未満）とAlによって維持される面内双極子モードに異なる影響を与えます。 Al NDの上面粗さを増加させることにより、基板に起因する四重極モードは、特にUV領域で大幅に減衰し、双極子共鳴が広がり、赤方偏移します。これらの効果の説明は、面外四重極モードと面内双極子モードの異なる近接場分布に対する表面粗さの結果としての集団電子振動のデコヒーレンスと散逸に依存しています。さらに、Al NDの直径、屈折率の異なる誘電体基板、およびAlNDの酸化がこれら2つのモードに及ぼす影響も調査されます。特に、四重極モードは表面粗さと酸化によって消失し、このモードが非常に弱く、文献で報告されている蒸発したAlナノ構造ではほとんど見えない理由を説明しています。最後に、これらの結果は、周期的なAlNDアレイの光学特性を特徴づけることによって実験的に確認されています。

Feifei Zhang, Jérôme Plain, Davy Gérard and Jérôme Martin　https://doi.org/10.1039/D0NR06305C